关于超（chāo）临界CO2氧化金属铜（tóng）及CO2电还原非晶纳米金（jīn）属催化剂反应釜（fǔ），纳小型连接器接插件真空电镀技术，由可视电极高压反应釜，二氧化（huà）碳液化（huà）系统，产品收集系统组成。
非晶态（长（zhǎng）程无序结构）纳米金属催化剂因其表（biǎo）现出吸引人（rén）的物理和催化特性而受到（dào）广泛的关注。与晶体材料相比（bǐ），非晶态结构具有（yǒu）不同的原子排列和丰富的低配位原子，可（kě）以降低反应的能垒，增强中间体的吸附，并且可以打破固（gù）有的线性比例关系。然而，传统的非晶态金属制（zhì）备（bèi）方法（复合（hé）爆炸焊接（jiē）、机械合（hé）金化和电弧熔炼纯金属等）往往涉及（jí）高（gāo）温，从而导致金属颗粒粒径变（biàn）大，缺（quē）陷减少，大大降低了反应的活性位点。近年来，一些非晶态金属催化剂已经（jīng）可以通（tōng）过一步合成法制备。然（rán）而这些（xiē）制备方法往往（wǎng）涉及到过快或过慢的反应速率，导致无法（fǎ）精确控制成核和生长。
非晶纳米金属催化剂通常表现出较高的催化性能，并且可（kě）以打破本征线性比例关（guān）系。然而，精确控制合成具有特定尺寸和形态的非晶纳米金属催化剂， Cu(0) 可（kě）以被超临界 CO2 氧化成非晶 CuxO 物种。通过（guò）超临界 CO2 处（chù）理（lǐ）和电还原，来制备（bèi）具有非（fēi）晶壳层 Cu 纳米粒子的方法。该方法的独特之处在于，可以很容易地控制（zhì）具有（yǒu）非晶壳层的颗粒尺寸。这是因为它们的尺寸取决于原始（shǐ）晶体铜纳米（mǐ）颗粒的尺寸。此外，非晶壳层的厚度可以通过 CO2 压（yā）力和/或处理时间来控制。所获得的非晶铜壳层表现出（chū）高的C2+产物选择性，法拉第效率为84%，电流密度为320 mA cm-2。此外，C2+含氧化合物的FE最高可达65.3%，这（zhè）远优于结晶Cu催化剂。
通（tōng）过超临界CO2氧化和（hé）电（diàn）还（hái）原相结合的方（fāng）法制备了具有非晶态Cu壳的纳米颗粒催（cuī）化剂。
非（fēi）晶（jīng）态Cu壳可以显着提高（gāo）C2+含氧化合（hé）物的活性和选择性，在320 mA cm-2的电（diàn）流密度下，C2+含（hán）氧化合物的（de）FE为65.3%，这（zhè）与结晶Cu的（de）催化效果明显不同 。
过（guò）超临界CO2和电还原组合方（fāng）法制备出具有（yǒu）非晶态层的Cu纳米颗粒。该方法的独特之处在于可以（yǐ）很容易地控制非（fēi）晶（jīng）态壳的尺寸，因为它们的尺寸取决于原始晶体纳米颗粒的尺寸。非晶态（tài）Cu催化（huà）剂在CO2RR电催化反应中（zhōng）对C2+产物表现出高（gāo）选择性。通用的非晶态金属催（cuī）化（huà）剂制备策略，同（tóng）时也为一系列能源应用开发（fā）高效电催化剂提供新的方向。
超临界 (SC) CO2 已被用于（yú）控制特殊材料的形成。通过（guò）调节 CO2 压力（lì）可以很好地调节材料的性能，并且可以通过减压轻（qīng）松去除 CO2。例如，研究人员可以使用 SC CO2 策略，将薄石墨烯层从块状材料中（zhōng）剥离；这是因为 CO2 可以插入（rù）块状二维材料（liào）的层间。此外，研究（jiū）人（rén）员也已使用（yòng） SC CO2 制造了非晶 MoO3、WO3@x 和 VS2 纳米片。然而，基于SC CO2，精（jīng）确控制（zhì）合（hé）成具有所需尺寸和形（xíng）态的非晶纳米金属催化剂，目前（qián）仍是一个（gè）挑战。采用SC CO2处理和电（diàn）还原相结（jié）合的方法，成功（gōng）制备了具有非晶Cu壳（ké）层和晶核的纳（nà）米粒子。由实（shí）验结果（guǒ）和机器学习结果可知，Cu在SC CO2条件下首先被氧化为非晶（jīng）CuxO物种。然后，再通过电还（hái）原产生非（fēi）晶（jīng）铜。所获得的非晶Cu催化剂，显著提高（gāo）了C2+含氧化合（hé）物（wù）的活性和选择性，在320 mA cm-2的电流密度下，C2+含（hán）氧化合物的FE为65.3%。根据原位 SERS 和 DFT 计算可知，非晶 Cu 具有电还原 CO2 为 CO 的高活性，以及高的*CO 中间体表面覆盖率。这是高效生产 C2+ 含（hán）氧化合物的主要因（yīn）素。作者认为SC CO2氧化金属制备非晶金属催化剂的策略（luè），也可用于制备其他一些非晶催化剂，并用于高效转化CO2。
